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基于局域表面等离子体共振效应,强化MXene电催化活性的新策略 

发布时间:2022/05/14

局域表面等离子体共振(LSPR)效应是一种基于光-物质的相互作用进行能量转换,进而调控纳米结构表面电磁场与载流子性质的重要手段。基于贵金属纳米粒子的LSPR效应构筑高性能光电催化剂一直是化学与材料领域的研究热点,其中瓶颈性的难题是贵金属纳米结构中光生载流子寿命极短,难以与化学反应有机耦合。金属-半导体异质结能够有效提升光生载流子的分离效率与寿命,但其利用效率及传输效率仍大幅受制于界面处的肖特基势垒与缺陷态束缚效应。与此同时,宽带隙半导体的低本征载流子浓度与较窄的光吸收频谱也限制了催化效率的提升。

基于二维过渡金属碳化物/氮化物的MXene是一类新型的二维功能材料,具有从金属性到半导体连续可调的电子结构和丰富的表面化学性质,在储能、催化、环境、生物、电子、电磁屏蔽、超导、传感、分离技术、超导等诸多领域显示出广泛的应用前景,其多元的化学组成与晶体结构为其物理化学性质与使役功能之调控提供了广阔的空间。与贵金属纳米颗粒相比,MXene具有类金属但低于金属4-5个数量级的本征载流子浓度及更大的二维光吸收截面,在紫外-可见-红外区域内具有优异的光吸收能力和显著的LSPR效应,在光生载流子高效激发与催化应用方面极具潜力,但在国内外尚缺乏系统深入的研究。

 

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近日,大连理工大学精细化工国家重点实验室王治宇教授、邱介山教授与中科院大连化物所吴凯丰研究员合作,基于MXene的独特结构与物理性质,在外源电场驱动下,以电化学催化析氢反应为探针,研究揭示了不同化学组成与晶体结构的MXene(如Ti3C2TxV4C3TxNb2CTx)之LSPR效应的产生机制以及对电化学催化反应过程的强化作用原理。他们利用飞秒激光技术,发现MXene在可见-近红外光谱区域的LSPR效应导致显著的光热转化与亚皮秒级热电子效应;其中,光热效应通过提供热能与降低浓差极化,降低了析氢反应的过电势,而热电子注入效应则更利于降低析氢反应的活化能。在不同pH环境中与光辐照条件下,这一耦合强化机制可使MXene的电催化析氢活性提升5倍以上。这一工作有机融合了凝聚态物理、光学、化学与材料等交叉学科的技术与原理,为发展新型高效光电响应催化材料新体系提供了新的思路。

上述工作近期发表在Angewandte Chemie International Edi.tionDOI: 10.1002/anie.202016181),论文第一作者为大连理工大学博士研究生吴籼虹,研究工作得到了国家自然科学基金会、辽宁省科技厅、大连理工大学等资助支持。

 


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